什么是非线性 TERS?

自发拉曼散射的信号通常很弱，导致其灵敏度有限，TERS也是如此。即使有着高达10⁶倍的信号增强，散射截面依然很小，探测器上信号强度达到每秒几千个计数时，其信噪比仍小于100。

利用相干拉曼散射 (Coherent Raman Scattering，CRS)，可以把信号提高几个数量级。相干拉曼散射需要两个同步的脉冲，泵浦脉冲 (频率ω_p) 和斯托克斯脉冲 (频率ω_s)，它们的频率差被调整到具有拉曼活性的分子振动频率 (频率Ω = ω_s-ω_p) 使其频率相干²⁷。

在相干反斯托克斯拉曼散射 (Coherent Antistokes Raman Scattering, CARS) 中^28-30，探测的是频率ω_as=2ω_p-ω_s的反斯托克斯信号，而在受激拉曼散射 (Stimulated Raman Scattering, SRS) 中，测量的是由于从虚态到所探测的振动态的受激辐射而放大了的斯托克斯脉冲以及泵浦脉冲的同步损耗。

相干反斯托克斯拉曼散射和受激拉曼散射各有其优势和不足之处，它们带来了的成像方法速度空前，可以达到视频的速度，但是目前为止还只是局限在远场应用，衍射极限之下空间分辨率在200~300 nm.

研究人员对开展TE-CRS (Tip Enhanced Coherent Raman Scattering) 研究，即针尖增强相干拉曼散射非常感兴趣³¹，因为TERS针尖提供的信号增强预计将接近局部场增强因子。针尖增强拉曼光谱中的受激辐射最近已被确认，得益于在常规TERS之外还能获得十亿倍的受激增益，STERS (Stimulated TERS)³²技术极大提高了图像对比度和探测灵敏度，为TERS领域的超快成像应用开辟了新领域。